Zu Beginn war ein nebenamtlicher Bibliothekar zusammen mit einer Hilfskraft zuständig für alle Belange der Polytechnikumsbibliothek.

Über Jahrzehnte blieb die ETH-Bibliothek gemessen an den von ihr erwarteten Dienstleistungen personell knapp dotiert. Parallel zur raschen Zunahme der wissenschaftlichen Literatur wuchs ab 1967 ihr Stellenkontingent grosszügiger. Die Einführung der Informatik diente zur Bewältigung von laufend erweiterten und komplexeren Aufgaben, brachte jedoch nicht die erhoffte Arbeitsentlastung. Heute wirken an der ETH-Bibliothek auf rund 150 Stellen Mitarbeitende bei Erwerbung, Erschliessung und Kontrolle des Bestandes, in Magazinen, Ausleihe, Informations­bereich, Kopierdienst, Pflege und Entwicklung elektronischer Angebote, Spezialsammlungen und Administration.

Lange blieb die ETH-Bibliothek eine Männerdomäne. Erst 1942 engagierte sie eine Frau, die Sekretärin des Direktors. Seither wuchs die Zahl der Mitarbeiterinnen beträchtlich, auch auf gehobenen Positionen, und überrundete die der Männer. War eine Anstellung zunächst Schweizer Bürgern vorbehalten, spiegelt sich heute die internationale Vernetzung der ETH auch in den vielen Herkunftsländern des Bibliothekspersonals.